Klasztor benedyktynów znany jest z kultu figury Matki Boskiej o ciemnej twarzy, tzw. „Czarnulki” (La Moreneta).

W 880 r. w pieczarze Santa Cova (Święta Grota) na górze Montserrat znaleziono czarną rzeźbę Matki Boskiej, ukrytą tam przed Maurami w VIII w. Legenda mówi, że figurki nie można było przesunąć, co uznano za pierwszy cud. W miejscu odnalezienia figurki wybudowano kaplicę. Liczni wierni zaczęli tu pielgrzymować. Według legendy do Hiszpanii figurkę przywiózł w 50 r. św. Piotr, a jej twórcą był św. Łukasz. Uważano ją za rzeźbę bizantyjską z VI w., ale badania figury datują jej powstanie na XII w. Los oryginału jest nieznany. W 1881 r. Czarną Madonnę ogłoszono patronką Katalonii. W jaskiniach na zboczu góry powstały pierwsze eremitoria. Benedyktyni osiedli tu przed 976 r. Wybudowany w X w. klasztor na Montserrat do dziś jest drugą co do ważności po Monte Cassino siedzibą zakonu. Kościół z XII w. zniszczyły wojska napoleońskie w 1811 r. Odbudowy dokonano w 1874 r. Surowa kamienna budowla kościoła kontrastuje z bogato zdobionym wnętrzem. Rzeźba Matki Boskiej z Dzieciątkiem, zwana La Moreneta (Czarnulka), usytuowana jest nad głównym ołtarzem.

Jabłko obfitości w prawej ręce rzeźby, to jedyny element nieosłonięty szklaną gablotą. Pielgrzymi prosząc o wstawiennictwo dotykają je lewą dłonią.
W średniowieczu przypuszczano, że na Monserrat ukryty był święty Graal.
Kolumb nazwał jedną z wysp Małych Antyli imieniem Montserrat
Za rządów Franco klasztor był eksterytorialnym państewkiem z własną flagą. Używano tu zabronionego języka katalońskiego.
Na Montserrat istnieje najstarsza europejska szkoła muzyczna oraz muzeum.
Na zboczach góry zachowało się 13 pustelni.